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污水處理之光催化氧化工藝解析及運(yùn)用

來源:建樹環(huán)保 2019-03-07 11:06:43 4324

  光催化氧化技術(shù)的概述

  光催化氧化工藝作為高級氧化技術(shù)的一種,是指有機(jī)污染物在光照下,通過催化劑實(shí)現(xiàn)分解。利用光催化降解手段消除有機(jī)污物是近年發(fā)展起來的一項(xiàng)新廢水處理技術(shù),在常溫常壓下即可進(jìn)行,不會產(chǎn)生二次污染,應(yīng)用范圍相當(dāng)廣泛,因其具有其他處理方法難以比擬的優(yōu)越性,該技術(shù)也已成為國際上環(huán)境治理的前沿性研究課題,備受世界各國重視,并用于飲用水和廢水處理的中。


  光催化氧化技術(shù)的原理

  非均相光化學(xué)催化氧化主要是指用半導(dǎo)體,如TiO2,ZnO等通過光催化作用氧化降解有機(jī)物,這是近來研究的一個(gè)熱點(diǎn)。將半導(dǎo)體材料用于催化光降解水中有機(jī)物的研究始于近十幾年。目前,研究最多的是硫族化物半導(dǎo)體材料,如TiO2,ZnO、CdS、WO3、SnO2等。光催化原理簡單地說,就是這些半導(dǎo)體材料在紫外線的照射下價(jià)帶電子會被激發(fā)到導(dǎo)帶,從而產(chǎn)生具有很強(qiáng)反應(yīng)活性的電子(e-)-空穴(h+)對,這些電子-空穴對遷移到半導(dǎo)體表面后,在氧化劑或還原劑(如污染物或小分子有機(jī)物)作用下,可參與氧化還原反應(yīng),從而起到降解污染物的作用。

  不同的光敏半導(dǎo)體在水處理中表現(xiàn)為不同的光催化活性,在這些半導(dǎo)體催化劑中,TiO2化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、難溶、無毒、成本低、并且具有較深的價(jià)帶能級,可使一些吸熱的化學(xué)反應(yīng)在被光照射的TiO2表面得到實(shí)現(xiàn)和加速,加之TiO2對人體無害,被公認(rèn)為是理想的光催化材料,所以目前在半導(dǎo)體的光催化研究中以TiO2最為活躍。在20世紀(jì)早期,TiO2主要作為工業(yè)原料被廣泛的用于染料、遮光劑、涂料、油膏等領(lǐng)域。

  自從1972年Fujishima等發(fā)現(xiàn)TiO2電極在紫外光照射下可以電解水以后,由于其在光伏、光催化、光電化學(xué)和光電傳感器等領(lǐng)域具有許多潛在的應(yīng)用,因而引起了世界范圍對TiO2研究的熱潮。而其他催化劑如Fe2O3、ZnO、ZnS、CdS等不適具有毒性就是不穩(wěn)定,在光照下容易被腐蝕。出水中往往存在Fe3+、Zn2+、Cd2+,而且效果沒有TiO2好,故一般不適用。正因?yàn)門iO2的這些優(yōu)點(diǎn),被廣泛用于光催化處理多種水機(jī)廢水。


  TiO2光催化氧化反應(yīng)機(jī)理

  半導(dǎo)體材料之所以能作為催化劑,是由其自身的光電特性所決定的。根據(jù)定義,半導(dǎo)體粒子含有能帶結(jié)構(gòu),通常情況下是由一個(gè)充滿電子的低能價(jià)帶和一個(gè)空的高能導(dǎo)帶構(gòu)成,它們之間由禁帶分開。當(dāng)用能量等于或大于禁帶寬度(一般在3eV以下)的光照射半導(dǎo)體時(shí),其價(jià)帶上的的電子(e)被激發(fā),越過禁帶進(jìn)入導(dǎo)帶,同時(shí)在價(jià)帶上產(chǎn)生相應(yīng)的空穴(h+);與金屬不同的是,半導(dǎo)體粒子的能帶間缺少連續(xù)區(qū)域,因而電子-空穴對的壽命較長。在半導(dǎo)體懸浮液中,在能量的作用下電子與空穴分離并遷移到粒子表面的不同位置,參與加速氧化還原反應(yīng),還原和氧化吸附在表面上的物質(zhì)。光致空穴有很強(qiáng)的得電子能力,可奪取半導(dǎo)體顆粒表面有機(jī)物或溶劑中的電子,使原本不吸收光物質(zhì)被活化氧化,電子也具有強(qiáng)還原性,活潑的電子、空穴穿過界面,都有能力還原和氧化吸附在表面的物質(zhì)。

  遷移到表面的光致電子和空穴既能參與加速光催化反應(yīng),同時(shí)也存在著電子與空穴復(fù)合的可能性。如果沒有適當(dāng)?shù)碾娮雍涂昭ǚ@劑,儲備的能量在幾個(gè)納秒之內(nèi)就會通過復(fù)合而消耗掉。而如果選用適當(dāng)?shù)姆@劑或表面空位來俘獲電子或空穴,復(fù)合就會受到抑制,隨即的氧化還原反應(yīng)就會發(fā)生。因此電子結(jié)構(gòu)、吸光特性、電荷遷移、載流子壽命及載流子復(fù)合速率的最佳組合對于提高氧化活性是至關(guān)重要的。由于光致空穴和電子的復(fù)合在ns到ps的時(shí)間內(nèi)就可以發(fā)生,從動力學(xué)角度看,只有在有關(guān)的電子受體預(yù)先吸附在催化劑表面時(shí),界面電荷的傳遞和被俘獲才具有競爭性。

  水溶液中的光催化氧化反應(yīng),在半導(dǎo)體失去電子的主要是水分子,OH-和有機(jī)物本身也均可充當(dāng)光致空穴的俘獲劑,水分子經(jīng)變后生成氧化能力極強(qiáng)的羥基自由基.OH,?OH是水中存在的氧化劑中反應(yīng)活性最強(qiáng)的,而且對作用物幾乎沒有選擇性。光致電子的俘獲劑主要是吸附于TiO2表面的氧,它既可抑制電子與空穴的復(fù)合,同時(shí)也是氧化劑,可以氧化已羥基化的反應(yīng)產(chǎn)物,是表面羥基的另一個(gè)來源。同時(shí)TiO2表面高活性的e具有很強(qiáng)的還原能力,可以還原去除水體中的金屬離子。

  幾種強(qiáng)氧化劑的氧化電位大小順序如下:

  F2>?OH>O3>H2O2>HO2?>MnO-4>HCLO>CL2>Cr2O2-7>CLO2

  可見,羥基自由基具有很高的氧化電位,是一種強(qiáng)氧化劑。OH?氧化電位為2.08V,僅次于氟的2.87V,故它在降解廢水時(shí)具有以下特點(diǎn):OH?是高級氧化過程的中間產(chǎn)物,作為引發(fā)劑誘發(fā)后面的鏈反應(yīng)發(fā)生,對強(qiáng)降解的物質(zhì)的開環(huán)、斷鍵,將難降解的污染物變成低分子或易生物降解的物質(zhì)特別適用;OH?幾乎無選擇地與廢水中的任何污染物反應(yīng),直接將其氧化為CO2、水或鹽,不會產(chǎn)生二次污染;它是一種物理-化學(xué)處理過程,很容易控制,以滿足各種處理要求;④反應(yīng)條件溫和,是一種高效節(jié)能型的廢水處理技術(shù)。

  在光催化氧化過程中,有機(jī)物降解過程一般反應(yīng)模式如下:有機(jī)物污染→醛類→羧酸類→二氧化碳和水。


  綜上,光催化氧化反應(yīng)的步驟可以描述如下:反應(yīng)物、O2及水分子吸附于TiO2表面;經(jīng)光照射后,TiO2產(chǎn)生電子及空穴;電子和空穴分別擴(kuò)散到TiO2粒子表面;電子、空穴、氧及水分子形成氫氧自由基;氫氧自由基和反應(yīng)物進(jìn)行氧化反應(yīng)。

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